La période de 1966 à 1970 a été marquée par les rôles américains de Bruce Lee et la création de Jeet Kune Do, son système d'arts martiaux révolutionnaire.
En 1966, Bruce Lee a décroché un rôle qui allait le faire connaître au public américain. Il a joué le rôle de Kato aux côtés du personnage principal interprété par Van Williams dans la série télévisée "The Green Hornet", produite et narrée par William Dozier. La série était basée sur l'émission de radio du même nom et a été diffusée pendant une saison, de septembre 1966 à mars 1967. Lee et Williams sont également apparus en tant que leurs personnages dans trois épisodes croisés de "Batman", une autre série télévisée produite par William Dozier. "The Green Hornet" a présenté Bruce Lee en tant qu'adulte au public américain et est devenue la première émission américaine populaire présentant les arts martiaux de style asiatique. Le réalisateur de la série voulait que Lee combatte dans le style américain traditionnel avec des poings et des coups de poing, mais en tant que professionnel des arts martiaux, Lee a refusé, insistant pour se battre dans le style de son expertise. Au début, Lee se déplaçait tellement rapidement que ses mouvements ne pouvaient pas être capturés à l'écran, il a donc dû les ralentir.
Pendant la production de la série, Lee est devenu ami avec Gene LeBell, qui travaillait comme cascadeur dans la série. Les deux ont ensuite continué à s'entraîner ensemble et à échanger des connaissances en arts martiaux dans leurs domaines respectifs. Après l'annulation de la série en 1967, Lee a écrit à Dozier pour le remercier d'avoir "démarré ma carrière dans le show-business".
En 1967, Lee a joué dans un épisode de la série "Ironside". C'est également en 1967 que Jeet Kune Do a vu le jour. Après avoir tourné une saison de "The Green Hornet", Lee s'est retrouvé sans travail et a ouvert l'Institut Jun Fan Gung Fu. Son combat controversé avec Wong Jack-man a influencé la philosophie de Lee sur les arts martiaux. Lee en est venu à la conclusion que le combat avait duré trop longtemps et qu'il n'avait pas atteint son potentiel en utilisant ses techniques de Wing Chun. Il a estimé que les techniques traditionnelles des arts martiaux étaient trop rigides et formalisées pour être pratiques dans des situations de combat de rue chaotique. Lee a donc décidé de développer un système axé sur la "praticité, la flexibilité, la vitesse et l'efficacité". Il a commencé à utiliser différentes méthodes d'entraînement telles que la musculation pour la force, la course pour l'endurance, les étirements pour la flexibilité, et bien d'autres qu'il adaptait constamment, y compris l'escrime et les techniques de base de la boxe. Lee mettait l'accent sur ce qu'il appelait "le style sans style", consistant à se débarrasser de l'approche formalisée qu'il estimait indicative des styles traditionnels. Lee estimait même que le système qu'il appelait maintenant Jun Fan Gung Fu était trop restrictif, et il a finalement évolué vers une philosophie et un art martial qu'il a appelé Jeet Kune Do ou la Voie du Poing Intercepteur. C'est un terme qu'il regrettera plus tard, car Jeet Kune Do impliquait des paramètres spécifiques que les styles connotaient, alors que l'idée de son art martial était d'exister en dehors des paramètres et des limites.
À l'époque, deux des élèves en arts martiaux de Lee étaient le scénariste hollywoodien Stirling Silliphant et l'acteur James Coburn. En 1969, les trois ont travaillé sur un scénario pour un film intitulé "The Silent Flute", et ils sont partis ensemble en Inde à la recherche de lieux de tournage. Le projet n'a pas abouti à l'époque, mais le film "Circle of Iron" de 1978, avec David Carradine, était basé sur le même scénario. En 2010, le producteur Paul Maslansky aurait planifié et obtenu un financement pour un film basé sur le scénario original de "The Silent Flute".
En 1969, Bruce Lee a fait une brève apparition dans le film écrit par Silliphant, "Marlowe", où il joue un malfrat chargé d'intimider le détective privé Philip Marlowe, joué par James Garner. Lee utilise ses compétences en arts martiaux pour commettre des actes de vandalisme afin d'intimider Marlowe. La même année, il a été crédité en tant que conseiller en karaté dans "The Wrecking Crew", le quatrième volet du film d'espionnage comique Matt Helm avec Dean Martin. Il a également joué dans un épisode de "Here Come the Brides" et de "Blondie" en 1969.
En 1970, Bruce Lee a été responsable de la chorégraphie des combats dans le film "A Walk in the Spring Rain", avec Ingrid Bergman et Anthony Quinn, également écrit par Silliphant. En 1971, Lee est apparu dans quatre épisodes de la série télévisée "Longstreet", écrite par Silliphant. Lee y jouait Li Tsung, l'instructeur en arts martiaux du personnage principal, Mike Longstreet, interprété par James Franciscus, et des aspects importants de sa philosophie des arts martiaux étaient intégrés au scénario. Selon les déclarations de Lee, ainsi que de Linda Lee Cadwell après la mort de Lee, en 1971, Lee aurait proposé une série télévisée, initialement intitulée "The Warrior", des discussions confirmées par Warner Bros. Au cours d'une entrevue télévisée du 9 décembre 1971 sur "The Pierre Berton Show", Lee a déclaré que Paramount et Warner Bros. voulaient tous deux qu'il participe à un projet "modernisé", tandis qu'il souhaitait faire une série à l'ancienne. Selon Cadwell, le concept de Lee a été retravaillé et renommé "Kung Fu", mais Warner Bros. n'a pas donné de crédit à Lee. Warner Bros. affirme qu'elle avait depuis un certain temps développé un concept identique, créé par deux auteurs et producteurs, Ed Spielman et Howard Friedlander, en 1969, comme l'a également indiqué le biographe de Lee, Matthew Polly. Selon ces sources, la raison pour laquelle Lee n'a pas été choisi était due à son fort accent, mais Fred Weintraub attribue cela à son origine ethnique.
Le rôle du moine Shaolin dans le Far West a finalement été attribué à David Carradine, qui n'était pas un artiste martial à l'époque. Dans une interview accordée à "The Pierre Berton Show", Lee a déclaré qu'il comprenait l'attitude de Warner Bros. à l'égard de la distribution dans la série : "Ils pensent que, du point de vue des affaires, c'est un risque. Je ne les blâme pas. Si la situation était inversée, qu'une star américaine vienne à Hong Kong, et que j'aie l'argent, j'aurais aussi des préoccupations quant à l'acceptation". Le producteur Fred Weintraub avait conseillé à Lee de retourner à Hong Kong et de réaliser un long métrage qu'il pourrait présenter aux dirigeants d'Hollywood. N'étant pas satisfait de ses rôles secondaires aux États-Unis, Lee est retourné à Hong Kong. Sans savoir que "The Green Hornet" avait connu le succès à Hong Kong et était officieusement surnommée "The Kato Show", il a été surpris d'être reconnu comme la star de la série. Après avoir négocié avec les studios Shaw Brothers et Golden Harvest, Lee a signé un contrat pour jouer dans deux films produits par Golden Harvest.
Lee a joué son premier rôle principal dans "The Big Boss" (1971), qui s'est révélé être un énorme succès au box-office en Asie et l'a propulsé au statut de vedette. Il a ensuite enchaîné avec "Fist of Fury" (1972), qui a battu les records du box-office établis précédemment par "The Big Boss". Après avoir terminé son premier contrat de deux ans, Lee a négocié un nouveau contrat avec Golden Harvest. Par la suite, Lee a créé sa propre société, Concord Production Inc., avec Chow. Pour son troisième film, "The Way of the Dragon" (1972), il a eu le contrôle total de la production du film en tant que scénariste, réalisateur, acteur et chorégraphe des scènes de combat. En 1964, lors d'une démonstration à Long Beach, en Californie, Lee a rencontré le champion de karaté Chuck Norris. Dans "The Way of the Dragon", Lee a présenté Norris aux cinéphiles comme son adversaire. Leur affrontement a été qualifié de "l'un des meilleurs combats de l'histoire du cinéma d'arts martiaux".
Cette période de la carrière de Bruce Lee a été marquée par sa montée en puissance en tant que superstar du cinéma d'arts martiaux, et elle a préparé le terrain pour les réalisations légendaires qui allaient suivre. Lee était sur le point de devenir une icône mondiale des arts martiaux, dont l'influence perdure encore aujourd'hui.